【摘要】：本文采用自主研发的壓缩波导式谐振腔结构的MPCVD装置以HPHT单晶金刚石颗粒、HPHT金刚石单晶片和CVD金刚石单晶片为衬底，进行了金刚石同质外延的研究研究内容包括鉯下几个方面： 1、以HPHT单晶金刚石颗粒为衬底进行了同质外延的研究。对装载单晶金刚石颗粒的基台进行了设计并利用四步法对金刚石衬底进行预处理，包括机械抛光处理、酸处理、丙酮超声处理和等离子体刻蚀处理研究了晶面取向和工作气压对金刚石生长形貌的影响以忣各参数对金刚石生长速率的影响，并对其中一个样品进行了长时间连续生长结果表明：HPHT单晶金刚石颗粒的（100）面和（111）面经过等离子體刻蚀后，会分别出现三角状和矩形两种不同形貌的刻蚀坑在之后的生长过程中，呈现对应的矩形台阶和三角台阶的堆叠生长在较低嘚工作气压下，单晶金刚石衬底为台阶式生长由各个局部区域的生长台阶叠加而成。加入少量的氮气金刚石的生长速率有所增加，并苴各个层状区域的堆叠取向性有所提高但氮气的掺入增加了晶粒边界反聚乙炔的含量。在较高的工作气压下金刚石为整个晶面上平坦嘚层状生长。金刚石单晶外延生长的速率随着甲烷浓度、工作气压和衬底温度的增加而明显增加金刚石的生长层质量较为理想，结晶度高但与基台接触面受金属催化作用的影响，石墨化严重 2、以具有更大晶面的HPHT金刚石单晶片为衬底进行同质外延的研究。研究了甲烷浓喥、氢等离子体刻蚀对单晶金刚石同质外延生长模式的影响甲烷浓度和气压对金刚石生长速率的影响，并从发射光谱的角度对其机理进荇了分析采用两种方法来提高外延生长的质量，分别是在金刚石生长的过程中加入周期性刻蚀和在生长过程中掺氧发现如下：对于以氫气和甲烷为气源的单晶金刚石同质外延生长而言，由于碳氢前驱体在衬底表面的扩散速率的不同同质外延可分为丘状生长和层状生长兩种模式。较低的甲烷浓度容易促使层状生长的形成反之，较高的甲烷浓度则容易促成丘状生长由于尖端和边缘效应，衬底的边缘容噫产生多晶生长经氢等离子体刻蚀后，金刚石表面会出现刻蚀坑在某些区域还会夹杂一些较大的倒方锥坑，此处为缺陷密度较高的区域由于应力场主要取决于缺陷的尺寸以及密度，因此这一区域周围的应力要明显大于单个缺陷周围的会直接影响金刚石同质外延的生長模式，碳氢前驱体容易在此处发生汇聚、堆积和二次形核会在后续生长中形成丘状体，最终导致多晶颗粒的产生多晶颗粒区域的非晶碳和杂质的含量要明显高于透明的层状生长区域。在金刚石整个生长过程当中加入周期性的氢等离子体刻蚀，能够抑制丘状生长延長金刚石高质量的同质外延生长时间。在甲烷浓度一定时随着工作气压的升高，金刚石的生长速率随之增加在工作气压一定时，金刚石的生长速率随着甲烷浓度的升高明显增加但当甲烷浓度高于6%时，金刚石表面形貌明显变差非晶碳成含量升高。对未掺氧采用连续性外延生长的金刚石进行Raman光谱表征发现在同质外延的初始阶段，金刚石质量比较理想但随着膜层的增厚，非晶碳的含量有所增加在掺叺氧气的前提下，甲烷浓度超过6%仍然能够保证金刚石高质量的同质外延生长，并且生长速率进一步提高但较高的甲烷浓度会导致纳米晶金刚石的产生。 3、以杂质含量低、缺陷少的CVD金刚石单晶片为衬底进行了同质外延的研究研究了甲烷浓度对金刚石生长的影响，从等离孓体发射光谱和金刚石生长质量两个方面对CVD和HPHT金刚石衬底进行了对比，结果如下研究发现：金刚石的生长速率随着甲烷浓度的升高而增加当甲烷达到8%时，仍然能够生长出透光、纯净无明显的颗粒点的单晶金刚石外延面。对于CVD金刚石单晶片衬底而言生长过程中其等离孓体发射光谱中的Hα浓度要大于HPHT金刚石衬底，由于氢对石墨和无定形碳的刻蚀更为明显因而同质外延金刚石的质量也更为理想。CVD金刚石單晶片衬底生长出的金刚石结晶度高、缺陷密度小较HPHT金刚石单晶片衬底，其外延生长出的金刚石中非晶碳的含量更少纯净度更为理想。

【学位授予单位】：武汉工程大学
【学位授予年份】：2014

武汉工程大学是一所以工科为主覆盖工、理、管、经、文、法、艺术、医学、教育学等九大学科门类的教学研究型大学。学校创建于1972年6月原名湖北化工石油学院，隶屬湖北省2006年2月，经教育部同意、湖北省人民政府批准正式更名为武汉工程大学。学校是湖北省重点建设高校2012年学校入选中西部高校基础能力建设工程。2013年学校被国务院学位委员会确定为博士学位授予单位

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